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富勒烯C60表面負(fù)載單原子鉑在堿性析氫應(yīng)用
近日，華中科技大學(xué)材料學(xué)院、材料成形與模具技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李芳芳教授團(tuán)隊(duì)在《NatureCommunications》（《自然·通訊》）刊發(fā)了富勒烯C60表面單原子鉑在電催化析氫領(lǐng)域的最新研究成果“Single-atomicplatinum on fullerene C60 surfaces for accelerated alkaline hydrogen evolution”。
單原子鉑催化劑在催化反應(yīng)中可實(shí)現(xiàn)高Pt利用率，表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)析氫反應(yīng)（HER）活性。目前單原子鉑催化劑通常在復(fù)雜和高溫的條件下制備，且單原子負(fù)載量較低，催化活性受限。當(dāng)Pt納米顆粒的尺寸減小到單個(gè)原子時(shí)，比表面積的增大導(dǎo)致金屬表面自由能的增加，使Pt在制備過(guò)程中發(fā)生團(tuán)聚，從而導(dǎo)致催化劑活性降低。因此，開發(fā)高負(fù)載高分散Pt單原子催化劑的低溫合成方法是關(guān)鍵也是挑戰(zhàn)。
富勒烯是具有明確分子結(jié)構(gòu)的零維納米碳，可在室溫下通過(guò)化學(xué)反應(yīng)對(duì)其表面進(jìn)行功能化。具有二十面體（Ih）對(duì)稱性的富勒烯C60不僅具有曲面結(jié)構(gòu)，而且具有獨(dú)特的吸電子特性，可接受1-6個(gè)電子。此外，C60的近sp2雜化碳表面存在缺電子烯族的C=C鍵，可以以η2-C60 π型鍵合模式錨定金屬原子?；诖耍髡呤褂肅60作為載體錨定Pt單原子，通過(guò)濕化學(xué)法在室溫下合成了系列Pt/C60催化劑，負(fù)載量高達(dá)ca.21 wt%，其內(nèi)部結(jié)構(gòu)為Pt-C60聚合結(jié)構(gòu)，其中主要的Pt單原子連接兩個(gè)相鄰的C60分子。合成的Pt/C60催化劑在堿性環(huán)境中表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性和穩(wěn)定性。
這項(xiàng)研究不僅填補(bǔ)了金屬富勒烯聚合物在電催化領(lǐng)域應(yīng)用的空白，而且為設(shè)計(jì)合成高效的單原子催化劑提供了新的策略，富勒烯分子和金屬的組合有望提供新一代單原子/簇催化劑。
論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-38126-z
